Adolf Friedrich (seit 1876 Graf) von Schack wird als erster Sohn und zweites Kind des wohlhabenden und angesehenen Justizrats in Mecklenburgischen Diensten Christoph von Schack und seiner Ehefrau Wilhelmine, geborene Kossel, geboren. Im Alter von neun bis zwölf Jahren, wie auch am Gymnasium, plant Schack seine ersten literarischen Versuche: ein Epos über die Entdeckung Amerikas, ein Trauerspiel Julianus Apostata, ein Mysterium Lucifer. In Frankfurt wird er privat unterrichtet, bis er auf das Pädagogium der Franke’schen Stiftung in Halle an der Saale geschickt wird. Unter Pseudonym veröffentlicht er zwischen 1831-33 bereits Übersetzungen aus dem Spanischen.

Entgegen seines Entschlusses, orientalische Sprachen zu studieren, folgt Schack dem väterlichen Wunsch und studiert Jura an der Universität Bonn. Bekanntschaft macht er hier mit dem Dichter Emanuel Geibel, mit dem er zeitlebens in Kontakt bleibt. Unterbrochen von Reisen, die ihn in die Schweiz, nach Südfrankreich und Italien führen, wechselt er an die Universitäten Heidelberg, wo er auch mit der Übersetzung des persischen Dichters Firdausi beginnt, und Berlin. 1838 legt Schack sein juristisches Staatsexamen ab und tritt beim Berliner Kammergericht in preußische Dienste ein. Er studiert jetzt Geschichte und orientalische Sprachen, lässt sich 1839 vom Dienst beurlauben und bereist den Mittelmeerraum. Schack begleitet den Großherzog von Mecklenburg-Schwerin auf eine Orientreise; von nun an arbeitet er als mecklenburgischer Diplomat, zunächst in Frankfurt, dann in Berlin.

In diplomatischem Auftrag reist er nach Paris, wo er die Bibliotheken für seine hispanistischen Studien nutzt. 1845/46 veröffentlicht er seine dreibändige Geschichte der dramatischen Literatur und Kunst in Spanien sowie eine Arbeit über Das spanische Theater, die seinen Ruf als Hispanist begründen. Danach vertieft sich Schack in die Übersetzung der Heldensagen und epischen Dichtungen Firdausis. Enttäuscht von den diplomatischen Machenschaften und dem absehbaren Scheitern der deutschen Einigung beantragt er 1850 den Staatsdienst zu quittieren, was ihm auch bewilligt wird. Um diese Zeit lernt er den Dichter Paul Heyse kennen, dem er die Entstehung seiner Politischen Lustspiele im Geist des Aristophanes anvertraut (Der Kaiserbote, Cancan, beide 1873).

Durch die Übersetzung Firdausis auf Schack aufmerksam geworden, lädt König Maximilian II. von Bayern diesen 1854 nach München ein. Im Herbst besucht Schack Maximilian in Berchtesgaden, wo er von ihm derart eingenommen ist, dass er ein Leben am Münchner Hof fortan in Erwägung zieht. Bei dieser Gelegenheit wird Schack am 28. November Mitglied im Kapitel des neugegründeten Maximiliansordens für Wissenschaft und Kunst. Nachdem man ihn zum Ehrenmitglied der Bayerischen Akademie der Wissenschaften ernannt hat, entschließt Schack sich 1856 in München sesshaft zu werden. Er kauft ein Haus in der Brienner Straße und ist Gast auf zahlreichen Symposien des Königs. Man erklärt ihn zum Ehrenmitglied der Dichtervereinigung Die Krokodile. Durch Vermittlung des Malers Karl Ross lernt er Bonaventura Genelli (1798-1868) kennen.

Seit 1857 ist Schack am Aufbau einer Sammlung der zeitgenössischen spätromantisch-idealistischen Malerei beteiligt. Er fördert ausschließlich deutsche, teilweise noch unbekannte Künstler. 1869 umfasst seine Sammlung mehr als 150 Gemälde, darunter Spätromantiker (vor allem Moritz von Schwind) und Deutschrömer (Feuerbach, Marées, Böcklin), sowie eine von Lenbach geschaffene Kopiensammlung nach ausgewählten Werken Alter Meister.

Literarisch tätig ist Schack in diesen Jahren ebenfalls. Nach einer zusammen mit Geibel herausgegebenen Sammlung spanischer und portugiesischer Romanzen (1860), einem literaturhistorischen Werk Poesie und Kunst der Araber in Spanien und Sizilien (1865) sowie dem ersten Band Gedichte (1867) erscheinen in rascher Folge poetische Werke. Schack versucht den von ihm verehrten August von Platen in allen drei klassischen Gattungen zu überbieten, indem er sich wie dieser antikmediterraner bzw. orientalischer Stoffe bedient. Darüber hinaus veröffentlicht er sein autobiographisch gefärbtes Epos Lothar (1872), das er während seiner ersten großen Reise 1838-40 geschrieben hat, sowie Die Pisaner, eine Tragödie in fünf Akten, mit dem bei Dante überlieferten, im Wettstreit mit Gerstenberg aufgenommenen Ugolino-Stoff. 1874 kommen die Nächte des Orients oder die Weltalter heraus, geschichtsphilosophische Dichtungen, die den Widerstreit zwischen „Pessimismus“ und „Optimismus“ demonstrieren, bis sich zuletzt ein steter – auch politischer – Aufstieg der Menschheit abzeichnet. Zugleich findet Schacks Gemäldesammlung mit 258 Nummern zu Lebzeiten ihren Abschluss.

Obwohl man ihn 1881 zum Ehrenbürger macht, bleibt das Verhältnis zu München seit dem Tod Maximilians II. angespannt. Da Schack seine Verdienste als nicht genügend anerkannt empfindet, vermacht er seine Sammlung Kaiser Wilhelm II., der sie aber in München belässt. 1887 tritt Schack neben Heyse aus dem Maximiliansorden aus, weil die Aufnahme Ludwig Anzengrubers, obgleich einstimmig beschlossen, aus politischen Gründen hintertrieben wird. Sein Drama Walpurga wird während dieser Vorgänge vom Spielplan des Kgl. Hoftheaters abgesetzt.

Ab November 1888 lebt Schack die meiste Zeit in Italien. Er veröffentlicht eine dreibändige Autobiographie Ein halbes Jahrhundert und ist mit der Herausgabe seiner Werke beschäftigt, woran ihn auch seine schlechte Gesundheit, ein neuralgisches Leiden, nicht hindern kann.

Im Alter von 78 Jahren stirbt Schack schließlich in Rom an Herzversagen. Beigesetzt wird er im Familiengrab in Stralendorf bei Schwerin.